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本文引用自華中科技大學韓俊波老師課題組2018年在NanoScale雜志上發(fā)表的相關文章。
本文已經(jīng)經(jīng)過作者同意，進行引用。
相關信息如下：
Plasmon-enhanced versatile optical nonlinearities in a Au–Ag–Au multi-segmental
hybrid structure
Nanoscale, 2018, 10, 12695–12703
DOI: 10.1039/c8nr02938e
等離子體納米結構因其顯著的線性和非線性光學特性，在非線性光學、增強基底和光子器件領域引起了廣泛關注。這些結構具有獨*的光子-電子相互作用行為、較大的表面等離子體共振（SPR）吸收和強烈的局域場限制。為了實現(xiàn)大的局域電磁場增強和寬SPR波長可調性，已經(jīng)開發(fā)了許多物理和化學技術來制造金屬納米結構。許多研究工作已經(jīng)開展，以研究不同介電環(huán)境下的納米顆粒、納米三角形、納米星和納米棒等的線性和非線性特性。由于模擬結果如預期所示，并且能夠很好地指導實驗，因此取得了巨大成功。這令人興奮，因為可以通過將多個等離子體單元組裝在一起，設計和制造具有特殊功能和強光-物質相互作用的復雜結構。
有序的納米棒陣列是在通過兩步陽極氧化法制備的陽極氧化鋁（AAO）膜中生長的。通過改變沉積時間控制每段納米棒或納米棒部分的長度。在含有HAuCl4·4H2O（0.01 M）和H2SO4酸（0.1 M）的電解液中，通過交流電解（50 Hz，11 V交流）在AAO膜中沉積金納米棒，沉積時間為280秒。在含有AgNO3（0.0176 M）和H2SO4酸（0.16 M）的電解液中沉積銀納米棒，沉積時間為40秒。Au–Ag–Au納米棒的沉積如下：納米棒的第一段和最后一段（金）在與金納米棒沉積相同的條件下沉積120秒，第二段（銀）在與銀納米棒沉積相同的條件下沉積。
本文中，使用紫外-可見-近紅外光譜光度計記錄吸收光譜，場發(fā)射掃描電子顯微鏡和場發(fā)射透射電子顯微鏡觀察AAO膜和納米棒的形貌。
同時，使用鈦寶石激光器作為光源，脈沖寬度為130 fs，重復率為76 MHz。使用衰減器調節(jié)激發(fā)功率，使用半波片和Glan-Taylor棱鏡改變激光偏振。激光束通過凸透鏡聚焦。混合結構固定在旋轉平臺上，該平臺安裝在電動平移臺上。透射激光由探測器收集。使用光闌在開孔狀態(tài)和閉孔狀態(tài)之間切換，進行了ZScan的相關測試。
SHG和PL的測量，通過使用75 mm凸透鏡將800 nm激發(fā)激光聚焦到混合結構上進行SHG測量，入射角為65°。通過Andor的500mm焦距光譜儀與EMCCD收集光譜。使用長波通和短波通濾光片凈化信號。PL測量與SHG設置相似，只是濾光片不同。
圖1. 原文中圖4的ZScan掃描結果
圖2. 原文中的圖6為偏振依賴的SHG結果
圖3. 原文中為圖7的SHG激發(fā)功率依賴結果
圖4. 原文中為圖8的Ag納米棒的SHG強度與激發(fā)功率的關系
從本文中，其實可以很明顯看到偏振甚至于激發(fā)功率強度變化與SHG的關系。
那么，為什么SHG對偏振例如p光和s光有如此強的依賴關系呢？我們可以從本文中找到一些答案，并且與大家進行討論。
p偏振光（偏振方向平行于入射平面）能夠顯著增強二次諧波生成（SHG）效率，主要是通過以下幾個機制實現(xiàn)的：
1. 增強局域電場
電場方向一致性：p偏振光的電場分量與納米結構的長軸方向一致。這種方向一致性使得電場能夠更有效地與納米結構相互作用，從而在納米結構的局域區(qū)域產(chǎn)生更強的電場增強。
表面等離子體共振（SPR）模式：p偏振光能夠更有效地激發(fā)縱向表面等離子體共振（LSPR）模式。LSPR模式的激發(fā)會導致納米結構局域電場的顯著增強，從而提高SHG的效率。具體來說，LSPR模式的激發(fā)使得納米結構的局域電場強度顯著增加，這直接導致了SHG信號的增強。
2. 實驗觀察
實驗結果：在實驗中，p偏振光激發(fā)下的SHG強度顯著高于s偏振光激發(fā)下的強度。例如，在Ag納米棒混合結構中，p偏振光激發(fā)下的SHG強度比s偏振光激發(fā)下的強度高一個數(shù)量級以上。這表明p偏振光能夠更有效地激發(fā)SPR模式，從而增強SHG信號。
飽和現(xiàn)象：在高激發(fā)功率下，p偏振光激發(fā)下的SHG強度會出現(xiàn)飽和現(xiàn)象。這是因為部分激發(fā)能量會轉化為光致發(fā)光（PL），從而抑制了SHG的進一步增強。這種飽和現(xiàn)象在s偏振光激發(fā)下不明顯，因為s偏振光激發(fā)下的SHG強度本身較低。
3. 數(shù)值模擬
FDTD模擬：通過有限差分時域（FDTD）模擬，可以計算不同偏振狀態(tài)下納米棒的電場分布和局域場增強因子（fE）。模擬結果表明，p偏振光在納米棒的長軸方向上產(chǎn)生了更強的局域電場增強，這與實驗觀察到的SHG強度的偏振依賴性一致。具體來說，p偏振光在納米棒的長軸方向上產(chǎn)生了顯著的電場增強，而s偏振光在納米棒的短軸方向上產(chǎn)生的電場增強較弱。
4. 具體機制
電場增強：p偏振光的電場分量與納米結構的長軸方向一致，能夠更有效地激發(fā)LSPR模式。這種激發(fā)導致局域電場的顯著增強，從而提高SHG的效率。
相位匹配條件：在某些情況下，p偏振光能夠更好地滿足相位匹配條件。相位匹配條件是實現(xiàn)高效SHG的關鍵因素之一。p偏振光能夠更有效地激發(fā)LSPR模式，從而更好地滿足相位匹配條件，提高SHG效率。
非線性極化率：p偏振光能夠更有效地激發(fā)納米結構的非線性極化率，從而提高SHG的效率。非線性極化率的增強直接導致了SHG信號的增強。
5. 具體數(shù)據(jù)
Ag納米棒混合結構：在p偏振光激發(fā)下，Ag納米棒混合結構的SHG強度比s偏振光激發(fā)下的強度高一個數(shù)量級以上。這表明p偏振光能夠更有效地激發(fā)Ag納米棒的LSPR模式，從而顯著增強SHG信號。
Au納米棒混合結構：在p偏振光激發(fā)下，Au納米棒混合結構的SHG強度也顯著高于s偏振光激發(fā)下的強度，但整體強度仍低于Ag納米棒混合結構。這表明Au的SPR效應雖然較強，但不如Ag顯著。
Au–Ag–Au納米棒混合結構：在p偏振光激發(fā)下，Au–Ag–Au納米棒混合結構的SHG強度介于Au和Ag納米棒混合結構之間。這表明通過合理設計納米結構，可以實現(xiàn)對SHG強度的有效調控。
結論
p偏振光能夠顯著增強SHG效率，主要是通過增強局域電場、更好地滿足相位匹配條件以及提高非線性極化率來實現(xiàn)的。通過合理選擇激發(fā)光的偏振狀態(tài)，可以優(yōu)化SHG信號的強度，從而提高非線性光學測量的靈敏度和效率。
以上的工作，恭喜華中科技大學韓俊波教授課題組，卓立漢光亦有幸參與。
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